Schema di un reattore a flusso di plasma utilizzabile per esaminare le particelle mentre passano da un plasma caldo (a sinistra) a uno stato condensato più freddo (a destra). Fonte: LLNL
Quando un’arma nucleare esplode o si verifica un grave incidente in un reattore, un’immensa esplosione di energia viene rilasciata in meno di un milionesimo di secondo. Il calore estremo vaporizza istantaneamente l’aria e i materiali circostanti, creando una brillante nube di gas e plasma in espansione. Man mano che questa palla di fuoco nucleare cresce, si mescola con l’atmosfera circostante, si raffredda e infine si condensa in minuscole particelle solide che diventano le ricadute nucleari.
Gli scienziati studiano come si formano le ricadute radioattive perché possono fornire indizi preziosi su quanto accaduto durante un evento nucleare e contribuire a migliorare i modelli utilizzati per le valutazioni di sicurezza. In un nuovo studio pubblicato su Analytical Chemistry , i ricercatori del Lawrence Livermore National Laboratory (LLNL) hanno analizzato il comportamento di uranio, cerio e cesio durante la vaporizzazione, le reazioni chimiche e la condensazione in condizioni di temperatura attentamente controllate.
Le loro scoperte suggeriscono che alcuni modelli di ricaduta radioattiva ampiamente utilizzati potrebbero trascurare importanti interazioni chimiche che si verificano durante la formazione delle particelle.
Ricreare le condizioni di una palla di fuoco nucleare
“Modificare il tempo di permanenza dei materiali ad alta temperatura può alterare le reazioni chimiche e il modo in cui elementi volatili come il cesio vengono incorporati nelle particelle”, ha affermato Rakia Dhaoui, scienziata del LLNL e autrice dello studio. “Queste particelle conservano una traccia di come si sono formate. Studiando questi processi in un sistema controllato, possiamo sostituire le ipotesi con misurazioni, migliorare i modelli utilizzati per interpretare i detriti nucleari e supportare il processo decisionale nei momenti più critici.”
Per studiare questi processi, il team ha utilizzato un reattore a flusso di plasma progettato per simulare parte dell’ambiente interno di una palla di fuoco nucleare. Specifiche combinazioni di materiali sono state introdotte in un plasma ad alta temperatura, dove sono state vaporizzate. Il vapore risultante ha poi attraversato un tubo in cui la temperatura poteva essere controllata con precisione durante il raffreddamento del materiale.
L’apparato sperimentale ha permesso ai ricercatori di sottoporre i materiali a due diversi scenari di raffreddamento, noti come storie termiche. In uno scenario, le temperature diminuivano gradualmente lungo tutto il tubo. Nell’altro, i materiali rimanevano caldi per un periodo più lungo prima di raffreddarsi rapidamente. Poiché il reattore funziona in modo continuo, è stato possibile raccogliere campioni in più punti, consentendo agli scienziati di osservare come le particelle si modificavano durante la loro formazione.
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Perché la storia del raffreddamento è importante
“Gli studi storici sulle ricadute radioattive indicano che il percorso seguito dai materiali durante il raffreddamento è importante”, ha affermato Dhaoui. “La velocità di raffreddamento e il tempo trascorso ad alta temperatura possono alterare la speciazione chimica e la formazione delle particelle.”
I ricercatori hanno scelto uranio, cerio e cesio perché ognuno di essi si comporta in modo diverso durante la condensazione. L’uranio è relativamente meno volatile e si condensa nelle prime fasi del processo, il che lo rende un utile punto di riferimento. Il cerio, spesso utilizzato come sostituto del plutonio, si condensa in modo simile all’uranio. Tuttavia, entrambi gli elementi hanno mostrato cambiamenti nella loro composizione chimica a seconda della storia termica a cui sono stati sottoposti.
Il cesio si comportò in modo molto diverso. Condensò molto più tardi rispetto agli altri elementi e, rimanendo ad alte temperature per periodi prolungati, si mescolò in misura molto maggiore con l’uranio e il cerio.
Migliorare i modelli di ricaduta nucleare
I risultati indicano che la formazione del fallout dipende non solo dal momento in cui i diversi elementi condensano, ma anche da come interagiscono chimicamente tra loro al diminuire delle temperature. Molti modelli di fallout esistenti trattano principalmente i materiali come se si comportassero in modo indipendente, il che significa che alcune di queste reazioni chimiche sono rappresentate solo parzialmente.
Isolando gli effetti della storia termica in un sistema sperimentale controllato, i ricercatori hanno generato dati che possono essere utilizzati per valutare e migliorare i modelli di ricaduta radioattiva, a lungo basati su ipotesi semplificate.
Il team prevede di ampliare la ricerca studiando miscele di materiali più realistiche, con l’obiettivo di cogliere meglio i complessi processi che regolano la formazione delle ricadute radioattive durante eventi nucleari reali.
Abstract
Comprendere come la storia termica influenzi l’evoluzione redox e il frazionamento chimico è essenziale per caratterizzare la condensazione ad alta temperatura in materiali complessi, inclusi i detriti nucleari. In questo studio, abbiamo testato l’ipotesi che regimi termici distinti in un reattore a flusso di plasma influenzino i percorsi redox e la ripartizione elementare in sistemi ternari U/Ce/Cs. Un reattore a flusso di plasma configurabile è stato modificato con un forno tubolare esterno per imporre due gradienti termici distinti: raffreddamento continuo a temperatura ambiente e un mantenimento termico assistito dal forno a circa 1400 K seguito da un rapido raffreddamento. La microscopia elettronica a trasmissione ha caratterizzato l’identità di fase, la morfologia e le distribuzioni elementari su scala nanometrica, mentre la spettrometria di massa al plasma accoppiato induttivamente ha quantificato i rapporti elementari di massa. In entrambi i regimi termici, l’uranio e il cerio si sono condensati come UO₂ e CeO₂ come prodotti ossidici refrattari dominanti. L’uranio si è parzialmente ossidato ad α-UO₃ durante il raffreddamento prolungato a temperatura ambiente, mentre il mantenimento termico assistito dal forno ha preservato UO₂. 2 prodotto una riduzione parziale del cerio a Ce₂O₃ . e ha Il cesio è rimasto volatile a monte e si è condensato successivamente nel reattore, formando fasi di Cs₂O e Cs-uranato con la massima incorporazione dopo il trattenimento termico. Le misurazioni ICP-MS di massa hanno supportato queste osservazioni. I rapporti U/Ce sono rimasti relativamente stabili e il Cs ha mostrato un arricchimento transitorio ritardato e apparente che corrispondeva alle misurazioni su scala nanometrica. Questo approccio integrato fornisce un metodo quantitativo per collegare i gradienti termici all’evoluzione redox e al frazionamento guidato dalla volatilità. Questi risultati mostrano come il reattore a flusso di plasma possa identificare dove le descrizioni di equilibrio rimangono adeguate e dove gli effetti cinetici del tempo di residenza e della storia della temperatura devono essere considerati quando si interpreta il comportamento di condensazione in sistemi
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